长期股权投资的初始投资成本大于投资时应享有被投资单位可辨认净资产公允价值份额的情况下，不需要调整长期股权投资的初始投资成本。这意味着投资者在购买长期股权投资时所支付的价格高于被投资单位的净资产公允价值所占份额。这种情况下，投资者可以按照实际支付的价格来确认长期股权投资的成本。
然而，如果长期股权投资的初始投资成本小于投资时应享有被投资单位可辨认净资产公允价值份额，那么需要进行调整。具体的调整方法是，按照两者之间的差额，借记“长期股权投资—XX公司（成本）”科目，贷记“营业外收入”科目。这意味着投资者需要在账面上记录下这个差额，并将其计入到营业外收入中。
通过以上的调整，可以确保长期股权投资的成本与实际支付的价格保持一致，同时也能够反映出投资者在被投资单位中所享有的权益。这样的处理方式有助于提高财务报告的准确性和可靠性，为投资者提供更清晰的信息。
总之，对于长期股权投资的初始投资成本大于或小于投资时应享有被投资单位可辨认净资产公允价值份额的情况，需要采取不同的处理方式。通过正确的调整，可以确保财务报告的准确性，并为投资者提供更可靠的信息。